近日，必赢官网、新能源材料与工程研究院在锂硫电池研究方面取得新进展，相关成果以“Axial Coordination Regulating Electronic Delocalization of p-block In−N₄ sites to Accelerate Sulfur Reduction Reaction”为题发表于《Advanced Functional Materials》（TOP期刊，中科院1区，IF=18.5）。

调节催化剂的电子结构以增强电子离域，从而改善催化剂与目标产物之间的相互作用，是提高催化活性的关键策略之一。相当多的工作主要是通过催化剂的离域电子增强反应中间体的化学吸附来评估离域电子对催化活性的影响，但往往没有认识到电子离域与化学吸附能力之间的关系远非线性。同时，这种增强的作用机制也尚不清楚。因此，需要一种理想的模型催化剂来阐述这种增强的作用机制并建立其与SRR之间的构效关系。

单原子催化剂（SACs）由于其明确的活性位点和独特的电子结构而成为精确控制电子离域的一个很有前途的平台。本工作通过轴向配位工程成功构建了一种新型的p嵌段In基催化剂（In-SA/GaN），该催化剂具有独特的N₄-In-N₁-Ga配位构型，该构型可以诱导In-SA/GaN的In位点的电子向GaN的N位点转移，从而引起电荷重排，降低In位点的电子离域。具体来说，局域对称性从In−SA中的D_4h降低到In−SA/GaN中的C_4v，可以驱动剧烈的s/p/d轨道杂化。该轨道杂化结构可以调节In原子周围适当的离域趋势，从而增强与LiPSs中间分子的耦合效应。这种耦合效应进一步促进了LiPS中S原子的p_x/p_z轨道与In-SA/GaN催化剂中In原子的d_xz/d_z²轨道之间的快速电子转移，显着降低了界面电荷转移电阻和反应能垒，从而最终加速了SRR。最终，用In-SA/GaN催化剂组装的纽扣电池在5 C的高倍率下经过超过800次循环后，容量衰减率仅为每次循环0.040％。此外，其在-10°C的低温条件下和5.2 mg cm^-2的高表面负载下的电化学性能仍然非常出色。值得注意的是，用该催化剂组装的堆叠式软包电池显示出高达750 mAh的高初始容量，并且在100次循环后仍保持超过600 mAh的放电容量。

 

我院22级博士生焦学超和雷杰副教授为该论文的第一作者。必赢官网、新能源材料与工程研究院为第一单位。论文得到福州大学左银泽副教授，颜蔚研究员、张久俊院士的共同指导。

论文来源：Jiao X, Lei J, Zuo Y, et al. Axial Coordination Regulating Electronic Delocalization of p-block In−N₄ sites to Accelerate Sulfur Reduction Reaction. Advanced Functional Materials 2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202505204